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scCO2介質中均相催化劑催化氫化合成甲酸

scCO2介質中均相催化劑催化氫化合成甲酸超臨界二氧化碳(scCO2)可以溶解許多非極性有機物，甚至包括含氟聚合物。對于過渡金屬配合物催化劑而言，其在scCO2中的溶解性對催化反應的順利進行非常重要。許多過渡金屬的有機配合物，包括膦配合物、卟啉配合物、金屬茂合物、金屬羰基化合物和金屬二酮類化合物等都可以溶解在scCO2中，而極性配合物或者具有許多芳基配體的非極性化合物常常溶解度較低,不能作為催化劑,這就需要改變其配體。scCO2既作反應底物，又作反應介質對CO2化加氫反應具有...

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機理研究

機理研究關于二氧化碳加氫制備甲酸的理論預測與實驗結果之間一直存在爭論。例如，在Rh基催化劑體系下，從理論觀點來看，決速步驟是CO2插入到Ru氫化物配合物中，而從實驗數據來看，CO2的插入卻是相對容易進行的，因此，甲酸合成反應的機理一直是該領域研究的熱點。均相Ru二氫化物催化劑下CO2加氫制甲酸的反應機理研究得較為透徹,如圖6-13所示。CO2插入形成甲酸鹽配合物，這是一個快速反應過程，具有相對低的反應能壘。隨后H插入到甲酸鹽-Ru配合物中成為一個決速步驟，是通過中間體[Ru(...

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二氧化碳加氫制備一氧化碳

通過逆水汽變換反應（RWGS）將CO2轉化成CO是最有希望的二氧化碳轉化反應之一，其反應式如下：CO2+H2?CO+H2O,△H298K=41.2KJ?mol-1事實上，逆水汽變換反應發生在很多過程中，而且CO和H在很多反應混合物中存在。無論是從基礎研究還是實用角度來看，逆水汽變換反應都是值得關注的重要反應。催化劑由于逆水汽變換反應是可逆反應，因此在水汽變換反應(WGS)中有化活性的催化劑通常也是逆水汽變換反應的一個可能選擇。在水汽變換反應(WGS)中研究最多的催化體系是Cu...

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二氧化碳加氫制備甲烷

二氧化碳加氫制備甲烷甲烷是天然氣的主要成分，也是十分重要的化工原料，主要用于合成氨和甲醇。隨著石油資源的日趨匱乏，甲烷將是未來基本化學品的主要碳源。目前，從CO2加氫合成CH4引起了人們廣泛的關注CO2甲烷化反應有很多應用，包括合成氣的合成及壓縮天然氣的制備等。該反應在航天領域已有應用，在航天艙室中人員呼出的CO2可轉化為甲烷和水，生成的水汽經冷凝、分離、儲存供電解產氧使用，而甲烷則作為廢氣排出，或收集起來供作他用。二氧化碳加氫制備甲烷的理論基礎CO2，甲烷化反應是由法國化學...

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反應器-反應機理

反應器相比于其他類型反應器，流化床能完成較高的質量和熱量轉移，是多相反應(如CO2催化加氫反應)的有效反應器，如采用流化床反應器在Fe/CWK/AI催化劑下實現逆水汽變換反應，CO2轉化率達到46.8%，高于固定床反應器的32.3%。電化學促進的逆水汽變換反應有望用在固體氧化物燃料電池(SOFC)上，對于Cu/SrZr0.9Y0.1O3-a電極，當氫源為電化學供給的H+時，與氫氣分子相比，可顯示更高的反應速率。基于直接電催化(CO2電分解、H2電氧化)和電化學促進反應的特性，...

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